固体电解质相间壳演化的原位纳米级见解

在第一次充电/放电期间形成所谓的固体电解质中间相(SEI)的界面分解产物显着决定了锂(Li)电池的电化学性能。迄今为止，SEI膜的动态演变，化学组成，稳定性和影响因素已引起许多关注。

值得注意的是，与在电极表面形成SEI膜相反，一旦新鲜沉积的Li与电解质接触，通常会在现场沉积的Li的最外层共形形成一种SEI壳，这可能直接影响锂在电极/电解质界面的成核，生长行为和电化学性能。

此外，现场形成的SEI壳的化学/形态不稳定性对原位表征提出了挑战。直接捕获SEI壳的动态演变对于解释它们对阳极/电解质界面和电池性能的影响至关重要。

电化学原子力显微镜(EC-AFM)可在工作条件下实时表征电极/电解质界面处的形态变化，机械模量和电势/电流分布，提供了一种具有高空间分辨率的重要的原位分析方法探索沉积的锂上现场形成的SEI壳的动态演化。

最近，万立军教授和文瑞教授等人。提供了锂沉积/剥离过程中SEI壳演变的直观直观证据，以通过原位EC-AFM显示阳极降解。

在Li沉积过程中，准球形Li颗粒成核并在Cu电极上生长。随后，通过连续的Li剥离清晰地捕获了SEI壳的塌陷。随着循环的进行，新的锂沉积物倾向于在具有较高电化学活性的无沉积物的位置上重新成核。新鲜的SEI壳在刚沉积的Li上形成，而原始SEI壳在相同位置保留其塌陷的形态。严重的SEI再生/塌陷，以及电解质的耗竭和界面阻抗的增加，是阳极降解的责任之一。

这项工作揭示了纳米级的界面演化，提供了对SEI特性基本理解的深刻见解，并进一步指导了锂电池界面设计的改进策略。

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