电位依赖性开关有助于使用氧化钴催化剂进行水分解
波士顿学院和耶鲁大学的研究人员利用丰富的钴和独特的实验方法来探索加快缓慢的催化反应以从水中收集氢气的方法,从而发现了氧气释放反应的机械转换,这是优化用于将水分解为水的电催化剂的重要一步。产生清洁能源。
研究小组在《化学》杂志上报告说,该机制通过改变电压或施加的电势来切换。在中等电位下,结合到催化剂表面的两个氧原子反应形成氧-氧键。相反,在较高电势下,氧-氧键是由水分子攻击表面结合的氧而形成的。
研究结果表明,在这种材料类别中,应根据预期在反应器中进行操作的潜在方案来选择或优化用于该反应的电催化剂。换句话说,给定的催化剂在促进一种机理而不是另一种机理上可能特别有效。
该报告的主要作者波士顿大学化学教授王敦伟说:“令我们惊讶的是,从一种机制转变为另一种具有应用潜力的机制是多么陡峭。” “仅需大约100 mV即可在两种机制之间进行切换。这提醒人们敏感的反应机制是多么敏感。更广泛的说,便捷的切换可能是光合作用如何适应反应环境变化以优化性能的另一个指标。”
研究人员一直在努力将水分解成分子氢和氧,以提供可运输和可储存氢气的形式提供丰富的可再生能源。分裂可以通过电催化来完成,在该过程中,氢气和氧气的放出反应发生在电极上空间分隔的隔室中。这使得电催化成为生产清洁氢气的极有希望的手段。
但是,氧气释放反应(OER)的速度很慢。结果,整个水分解反应的速率受到缓慢的OER的限制。需要通过催化剂来促进该反应,即,促进反应而不被其自身消耗在该过程中的材料。迄今为止,尚未开发出用于促进氧释放反应的经济上可行的电催化剂。Wang和他的同事把目光投向有前景的电催化剂中的OER,以便更好地了解反应过程,并利用这些见识为该反应设计更高效,更稳定的电催化剂。
王说,他们专注于基于钴氧化物的一种电催化剂的反应,钴是一种廉价且富含地球的材料,其属性可以有效转化为工业规模使用。
在过去的十年中,已经出现了各种基于氧化钴的电催化剂作为促进OER的有前途的候选物。在耶鲁大学的同事的合作下,Wang和他的团队使用电化学技术,红外光谱和密度泛函理论研究了两种类型的氧化钴电催化剂的OER 。
王说,研究小组通过使用盐中水电解质来控制水的浓度,盐中电解质的浓度约为海水的十倍。结果,研究人员可以通过调节电解质中的盐量来控制水的活性。他们监测了反应速率对不同浓度水的反应。Wang说,这揭示了OER对钴基电催化剂的作用机理。共同作者兼卑诗省化学副教授Matthias Waegele和他的研究团队使用了红外光谱技术,该技术依靠红外光与分子的相互作用来检测OER在操作条件下的反应中间体。
他们能够检测到关键的反应中间体,这是由耶鲁大学化学家Victor Batista及其研究小组的计算所预测的。耶鲁大学的无机化学家加里·布鲁德维格(Gary Brudvig)在该项目期间也为团队提供了建议。
Wang说,研究小组希望密切关注氧气的释放反应,特别是它是一个循序渐进的过程,而不是一个单一事件的特征。水仅包含一个氧原子。OER的产物是分子氧,其中包含两个氧原子。因此,他指出,在OER过程中会形成氧-氧键。
王说,该领域的研究人员集中在两个核心问题上:这种氧键如何形成以及在什么步骤上形成?在先前的研究中已经提出了两种主要的机理,但是研究人员尚未确定在何种实验条件下(例如温度或施加的电极电势)氧-氧键的形式以及哪种机理占主导。
Wang和他的同事决定仔细研究所施加的电极电势如何决定氧-氧键形成步骤的机理,因为电催化中的反应是由施加至催化剂的电势驱动的。
王说,这些发现表明机械转换可能是基于氧化物的电催化剂的普遍现象。
他说:“我们非常有兴趣了解这种观察是否也适用于其他有希望的电催化剂。” “特别是,我们目前正在研究具有原子定义的活性中心的催化剂。与钴基电催化剂(其活性中心的原子结构仍未解析)相反,我们的新研究平台包含原子定义明确的催化中心。它看看在这些催化剂上是否还会发生电位诱导的机理转换将是非常有趣的。”
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