从纳米角度定量了解磷光体中的缺陷

阿姆斯特丹大学范特霍夫分子科学研究所的张宏领导的研究人员已经能够洞悉掺杂磷光体中能量转移和转化的微观动力学。使用专用的纳米结构和计算机建模，他们能够定量确定镧系元素掺杂的磷光体内部的羟基杂质与发光中心之间的相互作用机理。他们的发现刚刚在《自然》杂志《光：科学与应用》上发表，将有助于开发新型，高效的上转换材料。

磷光体是能够发光的物质，暴露于电磁辐射后会发光。它们可以在各种应用中找到，例如阴极射线管，LED照明和发光涂料。特别吸引人的是它们用作上转换材料，在吸收数个较低能量的光子后，它们会发射一个光子。这种从较低频率到较高频率的光的“劫持”可用于例如将经济连续波毫瓦激光的近红外(NIR)光移向较高的可见光频率，甚至移至紫外线(UV)光谱区域。上转换的潜在应用是超分辨率光谱，高密度数据存储，防伪，生物成像和光诱导疗法。

上转换磷光体的光学特性高度依赖于缺陷和杂质的出现，这些缺陷和杂质通常对能量转移和转换产生严重的不利影响。然而，要弄清潜在的相互作用机制是一个很大的挑战，因为要充分量化缺陷和杂质的发生几乎是不可能的。现在，张弘及其同事在《光：科学与应用》一文中指出，通过应用纳米结构可以有效地解决这一难题。

羟基杂质的相关性

研究人员研究了纳米级粒子，该粒子由掺有镧系元素离子的氟化钇钇钠构成。这些是最有效发光的上转换材料中的一种，但是从羟基(OH发生其性能会受到影响- )的杂质。这些很容易在材料合成过程中引入，并且可以将非线性上转换性能降低多达三个数量级。羟基杂质同时存在于纳米颗粒的表面和内部。

表面有关OH的作用-对发光特性已经通过，现在像贝壳涂层的方法有据可查。揭开内部OH的互动机制-杂质，但是，几乎从未被报道主要是因为量化其内容是很麻烦的。现在张及他的同事已经能够成功地分离相关的OH表面的效果-和OH -在光子上转换动力学的纳米颗粒内。

他们使用傅里叶变换红外光谱(FTIR)测定了内部OH-的含量，相对误差小于15%。在此基础上，结合理论建模，他们能够将微观离子与离子和杂质离子的相互作用与宏观上转换发光现象联系起来。这导致，除其他外，在相关的研究中观察到这一现象的机理解释了上转换发光强度显示出与OH的增加呈指数衰减规律-内容(见上图)。

有效合成上转换材料

由于这是已知的合成在严格干燥的环境中可以大幅提高上转换发光效率，张和同事着手调整内部OH -通过不同的合成步骤选择性干燥纳米粒子的杂质含量。因此，他们能够在最大强度比最小效率大30倍的范围内调节发光强度。更重要的是，通过引入FTIR测试方法，他们发现的吸收峰强度在〜3400厘米-1在重水环境中测量可以可靠地用于定量表征OH -杂质包含在纳米颗粒。

因此，与内部OH-和NaYF的定量调整的能力4核/壳纳米结构，研究者已经探索了光子上转换的内部OH的作用下的微观动力学-从两者实验和理论透视杂质。预测frommodel模拟的是，发光增敏剂的Yb寿命3+和用OH的含量的上转换发射强度呈指数下降-是公实验确认，以及相关的相互作用参数被确定。

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