研究人员在温和条件下高效地将甲烷转化为甲酸

甲烷是生产高附加值化学品的有前途的能源。在温和条件下将甲烷转化为增值化学品或燃料已成为能源和催化领域最热门的话题之一。然而，甲烷分子的高对称性和低极化性使得在温和条件下活化甲烷具有挑战性。此外，目标产物通常比甲烷更具反应性，并且它们会被过度氧化成温室气体CO 2。

近日，由邓德辉教授和副教授领导的一个小组。科学院(CAS)大连化学物理研究所(DICP)的Yu Liang教授在温和的条件下将甲烷高效转化为甲酸(HCOOH)。他们的研究于 12 月 29 日发表在 Nano Energy 上。

研究人员发现，可以在限制在 ZSM-5 通道内的原子分散的 Fe 位点上实现甲烷到 HCOOH 的高效和选择性氧化。

通过调节 ZSM-5 中的二氧化硅-氧化铝比例和 Fe 负载量来调节活性 Fe 物种的微环境，他们达到了 84200 h -1的周转频率 (TOF)，用于生产 C1 含氧化合物和 91% 的高 HCOOH 选择性生产率为 383.2 mmol gcat。-1 h -1在 80 摄氏度。

“这一结果超过了之前报道的所有在类似条件下运行的甲烷转化催化剂，”邓教授说。

此外，通过结合各种表征和密度泛函理论计算，他们发现限制在 ZSM-5 通道内的单核和双核 Fe 中心的 H2O2 解离可以产生Fe-O活性位点。

Fe-O活性位点可以促进甲烷CH键的活化和断裂，从而促进甲烷通过自由基途径通过甲醇和甲醛连续氧化为甲酸，同时抑制过度氧化为CO 2。

该研究为设计和构建晶格限制的活性位点以在温和条件下高效转化甲烷铺平了道路。

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